W 2009 roku, podczas trasy koncertowej promującej Only by the Night

W 2009 roku, podczas trasy koncertowej promującej Only by the Night , zespół zaczął zbierać materiał do nowej płyty. Ukazała się ona 18 października 2010 w Wielkiej Brytanii, a 19 października 2010 w USA. Album był nagrywany w okresie od lutego do czerwca 2010 w Nowym Jorku oraz Nashville . W Wielkiej Brytanii album zadebiutował na pierwszym miejscu notowania. W 2011 roku Come Around Sundown otrzymał nominację do nagrody Grammy w kategorii najlepszy rockowy album. 27 lipca 2011 na koncercie w Dallas wokalista zespołu Caleb Followill znajdował się pod silnym wpływem alkoholu. Musiał przez to opuścić scenę, a koncert został przerwany. 1 sierpnia 2011 Kings of Leon odwołali pozostałą część trasy po USA . W listopadzie 2011 grupa odbyła trasę koncertową po Australii .