Am 4. April 2008 erschien das Nachfolge-Album The Odd Couple , fand aber kommerziell weniger Beachtung. Die erste Single war Run (I’m a Natural Disaster) .
Am 1. September 2006 erhielten sie den MTV Video Music Award 2006 gleich zweimal für ihren Hit Crazy : in den Kategorien Best Direction In A Video und Best Editing In A Video .
Außerdem wolle man sich auf die zweite Single Smiley Faces konzentrieren, die am 17. Juli 2006 erschien.
Am 29. Mai gaben Danger Mouse und Cee-Lo bekannt, die Maxi-CD von Crazy in England ab sofort aus dem Handel zu nehmen.
Das Debütalbum von Gnarls Barkley, St. Elsewhere , erschien in Deutschland am 26. Mai 2006.
Anfang April 2006, eine Woche vor der Veröffentlichung als Single, stieg der Song auf Platz 1 der britischen Charts ein.
Das Projekt wurde 2005 in Georgia gegründet. Der Bandname ist ein Wortspiel und leitet sich aus dem englischen Verb „to gnarl“ (etwa: knurren) und dem Namen des bekannten Basketball -Spielers Charles Barkley ab, der optisch eine Ähnlichkeit zu Cee-Lo aufweist.