Band ini merilis DVD pertama, Live at the O2 London , Inggris, pada

Band ini merilis DVD pertama, Live at the O2 London , Inggris, pada 10 November 2009. Album ini dirilis dalam bentuk Blu-ray Disc pada 24 November 2009. Rekaman itu difilmkan di O2 Arena London pada 30 Juni 2009, ketika band ini menampilkan 22 lagu di depan lebih dari 18.000 penonton. Dalam sebuah wawancara dengan Billboard.com, drummer Nathan menyatakan, “Inggris adalah benar-benar tempat pertama yang kami hancurkan (…) Kami menemukan tempat yang lebih baik untuk membuat DVD live than di mana para penggemar telah menjadi yang paling gila untuk waktu yang lama.”Pertunjukan tersebut menampilkan lagu-lagu dari album empat pertama band, dan Nathan melanjutkan dengan mengatakan, “Kami hanya menempatkan kamera di belakang pikiran kami dan bertindak seolah-olah mereka tidak ada di sana.” Pada tanggal 31 Januari 2010, Kings of Leon membawa pulang Grammy Award untuk Record of the Year, Best Rock Performance by a Duo or Group with Vocal dan Best Rock Song untuk “Use Somebody” di Penghargaan Grammy Tahunan ke-52.